단일 구성 요소의 높은 광전지 효율 유기 반도체에서 자유 전하 광 생성

Nature Communications 13권, 기사 번호: 2827(2022) 이 기사 인용

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유기 광전지(OPV)는 저렴하고 유연한 태양 에너지를 약속합니다. 빛은 실리콘 광전지에서 자유 전하를 생성하는 반면, 유기 반도체에서는 유전 상수가 낮기 때문에 엑시톤이 일반적으로 형성되며, 전하로 분할하려면 분자 이종접합이 필요합니다. 최근 기록적인 효율성을 자랑하는 OPV는 이전의 유기 반도체와 달리 밴드갭이 낮고 유전 상수가 높은 소분자 Y6 및 그 유사체를 활용합니다. 우리는 Y6 필름에서 이러한 요인이 이종접합 없이 고유한 자유 전하 생성으로 이어진다는 것을 보여줍니다. 강도 의존 분광학은 엑시톤의 60-90%가 AM1.5 광도에서 자유 전하를 형성한다는 것을 보여줍니다. 이중 분자 재결합 및 정공 트랩은 단일 구성 요소 Y6 광전지의 효율성을 낮게 제한하지만 소량의 공여체로 인해 재결합이 감소합니다. 양자화학 계산은 엑시톤과 CT 상태 사이의 강한 결합과 엑시톤 해리를 유도하는 분자간 분극 패턴을 나타냅니다. 우리의 결과는 현재 OPV의 작동 방식에 도전하고 효율적인 단일 구성 요소 OPV의 가능성을 갱신합니다.

실리콘이나 갈륨 비소와 같은 무기 반도체에 빛이 흡수되면 자유 전하와 엑시톤(결합된 전자와 정공)의 조합이 생성되며 그 비율은 재료의 유전 상수에 따라 달라집니다. 유기 반도체의 경우 패러다임에서는 엑시톤만 본질적으로 광생성된다고 주장합니다. 왜냐하면 이러한 물질의 낮은 유전 상수1,2(ε ~ 3–4)는 전자와 정공의 쿨롱 상호 작용이 효율적으로 차단되지 않아 결합 에너지가 높은 프렌켈 엑시톤으로 이어지기 때문입니다. (EB). 지난 30년 동안3,4 이러한 제약으로 인해 OPV(유기 광전지) 개발이 주도되었습니다. 이는 유연하고 가볍고 무독성 용액 처리 태양 에너지 생산의 획기적인 변화를 약속하지만 아직 널리 상용화되지는 않았습니다. 결합된 엑시톤을 자유 전하로 분리하려면 공여체와 수용체 물질 사이에 날카로운 분자 이종접합이 필요합니다. 전하 수확을 순전히 최적화하는 대신 OPV 장치는 인터페이스에서 엑시톤 분할에 최적화되었으며 공여체와 수용체 재료의 복잡한 상호 침투 네트워크를 요구합니다. 분자 이종접합 접근 방식은 장치 효율성5을 제한하고 인터페이스6에서 고유한 전압 손실과 불안정성을 도입하며 연구 진행을 복잡하게 만듭니다7. 보고서는 이전에 일부 현장 보조 엑시톤 해리, 깔끔한 단독중합체 및 소분자8,9,10,11의 '외부' 전하 형성뿐만 아니라 깔끔한 "푸시"에서의 상당한 전하 이동(또는 폴라론 쌍) 상태 형성을 보여주었습니다. 풀” 공중 합체 및 소분자12,13,14. 그러나 (지금까지) 어떤 유기 물질도 대다수는 물론이고 (폴라론 쌍이 아닌) 자유 전하 형성을 보여주지 않았습니다. 이는 이중 분자 재조합을 겪습니다.

최근에는 소분자 비풀러렌 융합 고리 전자 수용체(FREA)15,16,17,18,19,20,21가 OPV의 전력 변환 효율(PCE)을 빠르게 향상시켰습니다. 이러한 발전과 함께 예상치 못한 관찰이 발생했습니다. 즉, (1) PM6:Y6 혼합물의 무장애 자유 전하 생성22(전체 화학 이름 및 구조는 보충 그림 1에 표시됨). (2) PM6:Y6 혼합물의 전하 생성 효율은 입사광 강도가 증가함에 따라 증가합니다23. (3) Y611,24 및 IDIC25에서 엑시톤은 비편재화되거나 전하 이동(CT)과 유사한 특성을 갖는 '부분 내' 중간 상태를 형성합니다. 이러한 관찰은 모두 CT 상태를 호출하여 설명되었지만 추가 데이터를 사용하면 여기서는 더 심오한 설명이 필요하다는 것을 보여줍니다.

FREA는 최근 매우 높은 굴절률을 갖는 것으로 측정되었으며26,27 따라서 복잡한 유전 상수도 높습니다. FREA 중에서 Y6과 그 파생물은 가장 높은 PCE를 보유하는 이진 및 삼항 OPV에 모두 존재합니다.